3月27日，欧洲杯预选赛C组 英格兰vs乌克兰，赛前，凯恩携妻子和孩子们领取英格兰队史射手王金靴。凯恩在欧预赛对阵意大利的比赛打进个人代表英格兰队的第54球，超越鲁尼成为英格兰队史射手王。

本场比赛，凯恩再次打进一球，数据统计显示，凯恩已经为英格兰队打进55球，仅用了82场比赛。他也是近半个世纪以来达成国家队55球所用场次最少的欧洲球员。德国锋线巨星盖德-穆勒在1972年达成国家队55球时仅用了42场比赛。

赛后凯恩表示：“这是非常特别的一周，显然这是从对阵意大利时打破纪录的进球开始的，那是一个神奇的夜晚，然后我们就回到了现实，必须要确保击败乌克兰队，我们做到了。这让我们在预选赛中处于有利位置，这是完美的一周。过去的几天真是太疯狂了，我爸爸和哥哥都在那不勒斯，所以我和他们分享了这一刻。今天我的妻子和孩子来到了现场，这些记忆将永远伴随着我。”

谈到本场比赛，凯恩表示：“我为队员们保持专注并完成任务而感到骄傲，这表明了我们是一支怎样的球队。世界杯后我们都很失望，但一支好球队的标志就是重振旗鼓。我们又一次处于谷底，但是我们有两场出色的表现，这显示出了我们的心态。显然，在热刺我还有很多事情要做，但我真的很享受这周在英格兰队的时光，这是最重要的事情。现在是时候回到我的俱乐部当中了。”